Das Kloster Santa Cruz wurde während der Regierungszeit von Afonso Henriques von einer Gruppe von zwölf Chorherren vom Orden des Heiligen Augustinus gegründet. Diese Klostergemeinschaft war die wichtigste der ersten Dynastie. Sie prägte ein für die Identität Portugals entscheidendes Zeitalter und trug während der Gründung des portugiesischen Reiches zur politischen Macht der Stadt Coimbra bei.
D. Afonso Henriques war im Klosterleben immer präsent und wählte diesen Ort als Ort für seine letzte Ruhe, genau wie Jahre später sein Sohn D. Sancho I. In den folgenden Jahrhunderten wurde Santa Cruz zum Sitz eines großen kirchlichen Besitztums und etablierte seinen Ruf als kulturelles und intellektuelles Zentrum des Königreichs.
Die wachsende Bedeutung des Klosters brachte im Laufe der Geschichte so viele bauliche Veränderungen mit sich, dass heute nur noch wenig von der ursprünglich romanischen Konstruktion zu finden ist.
Die wichtigste Veränderung, die dem Gebäude sein heutiges Aussehen verlieh, geht auf die erste Hälfte des 16. Jahrhunderts zurück, als D. Manuel, besorgt um die Würde des letzten Aufenthaltsortes der ersten beiden Könige Portugals, eine ganze Reihe von Umbauten sowohl am Äußeren als auch im Inneren in Auftrag gab.
Im Jahr 2003 wurde es zusammen mit dem Jerónimos-Kloster in Lissabon zum Nationalen Pantheon erklärt.
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